Author(s): Joachim Paier
Publication: Bunsenmagazin, Issue 4 2018, Aspekte, Seiten: 130 - 140
Publisher: Deutsche Bunsen-Gesellschaft für physikalische Chemie e.V., Frankfurt
Language: German
DOI: 10.26125/nqcr-0g14
Introduction
1. EINLEITUNG
1.1 BEDEUTUNG VON METALLOXID-OBERFLÄCHEN UND DEREN CHARAKTERISIERUNG
Eine Vielzahl industriell relevanter chemischer Reaktionen wird durch Metalloxide katalysiert, die in Form von Pulverkatalysatoren und in der Regel als feste, polykristalline Phase vorliegen [1-2]. Die Produkte dieser Reaktionen haben großen ökonomischen Stellenwert, wie zum Beispiel jene, die aus der Reaktion von Kohlenwasserstoffen an den Porenwänden oder den inneren Oberfl ächen von Zeolithen hervorgehen [3-4]. Heterogene Katalyse spielt in den Verfahren zur Umwandlung und Speicherung von Energie, wie auch in der Fixierung von CO2 eine große Rolle. Letzteres ist unter anderem für den Treibhauseffekt verantwortlich. Die Entwicklung von nachhaltigen Energiequellen und energierelevanten Technologien stellt ein ernstes Problem unserer Gesellschaft dar, das in naher Zukunft gelöst werden muss. Metalloxide nehmen zum Beispiel als Elektrolyte, Katalysatoren, oder als Speichermaterialien von Fluiden einen wichtigen Stellenwert in diesem Zusammenhang ein [5].
Cite this: Joachim Paier (2018): Struktur und Reaktivität von Metalloxid-Oberflächen: Atomare Einblicke in chemisch relevante Phasengrenzen. Bunsenmagazin 2018, 4: 130-140. Frankfurt am Main: Deutsche Bunsen-Gesellschaft für physikalische Chemie e.V. DOI: 10.26125/nqcr-0g14
References
[1] J. Sauer, C-H Bond Activation by Transition Metal Oxides. In Computational Modeling for Homogeneous and Enzymatic Catalysis, K. Morokuma; Musaev, D. G., Eds. Wiley-VCH: Weinheim, 2008; pp 231-244.
[2] J. Sauer und H.-J. Freund, Catal. Lett. 145 (2015) 109.
[3] S. Svelle, C. Tuma, X. Rozanska, T. Kerber und J. Sauer, J. Am. Chem. Soc. 131 (2009) 816.
[4] J. A. Boscoboinik, X. Yu, E. Emmez, B. Yang, S. Shaikhutdinov, F. D. Fischer, J. Sauer und H. J. Freund, J. Phys. Chem. C 117 (2013) 13547.
[5] R. Schlögl, Angew. Chem. Int. Ed. 54 (2015) 3465.
[6] I. L. C. Buurmans und B. M. Weckhuysen, Nat. Chem. 4 (2012) 873.
[7] G. Deo, I. E. Wachs und J. Haber, Crit. Rev. Surf. Chem. 4 (1994) 141.
[8] M. A. Banares, M. V. Martinez-Huerta, X. Gao, J. L. G. Fierro und I. E. Wachs, Catal. Today 61 (2000) 295.
[9] M. V. Ganduglia-Pirovano, C. Popa, J. Sauer, H. L. Abbott, A. Uhl, M. Baron, D. Stacchiola, O. Bondarchuk, S. Shaikhutdinov und H.-J. Freund, J. Am. Chem. Soc. 132 (2010) 2345.
[10] T. Kropp, J. Paier und J. Sauer, J. Am. Chem. Soc. 136 (2014) 14616.
[11] T. Kropp und J. Paier, J. Phys. Chem. C 118 (2014) 23690.
[12] H. Pines und W. O. Haag, J. Am. Chem. Soc. 82 (1960) 2471.
[13] R. Wlodarczyk, M. Sierka, K. Kwapień , J. Sauer, E. Carrasco, A. Aumer, J. F. Gomes, M. Sterrer und H.-J. Freund, J. Phys. Chem. C 115 (2011) 6764.
[14] F. Mirabella, E. Zaki, F. Ivars-Barceló, X. Li, J. Paier, J. Sauer, S. Shaikhutdinov und H.-J. Freund, Angew. Chem. Int. Ed. 57 (2018) 1409; 130 (2018) 1423.
[15] E. Zaki, F. Mirabella, F. Ivars-Barceló, J. Seifert, S. Carey, S. Shaikhutdinov, H.-J. Freund, X. Li, J. Paier und J. Sauer, Phys. Chem. Chem. Phys. (2018) DOI: 10.1039/C8CP02333F.
[16] C. Ruberto, Y. Yourdshahyan und B. I. Lundqvist, Phys. Rev. B 67 (2003) 195412.
[17] A. Kiejna, T. Pabisiak und S. W. Gao, J. Phys.: Condens. Matter. 18 (2006) 4207.
[18] V. E. Henrich und A. P. Cox, The Surface Science of Metal Oxides; Cambridge University Press: Cambridge, 1994.
[19] L. Pauling, J. Am. Chem. Soc. 51 (1929) 1010.
[20] L. Pauling, The Nature of the Chemical Bond, 3rd ed.; Cornell University Press, 1960.
[21] J. C. Conesa, J. Phys. Chem. C 114 (2010) 22718.
[22] R. P. Blum, H. Niehus, C. Hucho, R. Fortrie, M. V. Ganduglia-Pirovano, J. Sauer, S. Shaikhutdinov und H. J. Freund, Phys. Rev. Lett. 99 (2007) 226103.
[23] M. Imada, A. Fujimori und Y. Tokura, Rev. Mod. Phys. 70 (1998) 1039.
[24] D. B. McWhan und T. M. Rice, Phys. Rev. Lett. 22 (1969) 887.
[25] D. B. McWhan, T. M. Rice und J. P. Remeika, Phys. Rev. Lett. 23 (1969) 1384.
[26] H. J. Freund, H. Kuhlenbeck und V. Staemmler, Rep. Prog. Phys. 59 (1996) 283.
[27] S. K. Shaikhutdinov, M. Ritter, X. G. Wang, H. Over und W. Weiss, Phys. Rev. B 60 (1999) 11062.
[28] S. K. Shaikhutdinov, Y. Joseph, C. Kuhrs, W. Ranke und W. Weiss, Faraday Discuss. 114 (1999) 363.
[29] F. E. Feiten, J. Seifert, J. Paier, H. Kuhlenbeck, H. Winter, J. Sauer und H.-J. Freund, Phys. Rev. Lett. 114 (2015) 216101.
[30] F. E. Feiten, H. Kuhlenbeck und H.-J. Freund, J. Phys. Chem. C 119 (2015) 22961.
[31] J. Paier, C. Penschke und J. Sauer, Chem. Rev. 113 (2013) 3949.
[32] P. Mars und D. W. van Krevelen, Chem. Eng. Sci. 3, Supplement 1 (1954) 41.
[33] G. N. Vayssilov, Y. Lykhach, A. Migani, T. Staudt, G. P. Petrova, N. Tsud, T. Skala, A. Bruix, F. Illas, K. C. Prince, V. Matolin, K. M. Neyman und J. Libuda, Nat. Mater. 10 (2011) 310.
[34] J. L. Lu, J. Weissenrieder, S. Kaya, H. J. Gao, S. Shaikhutdinov und H. J. Freund, Surf. Rev. Lett. 14 (2007) 927.
[35] B. Beck, M. Harth, N. G. Hamilton, C. Carrero, J. J. Uhlrich, A. Trunschke, S. Shaikhutdinov, H. Schubert, H.-J. Freund, R. Schlögl, J. Sauer und R. Schomäcker, J. Catal. 296 (2012) 120.
[36] Y. Romanyshyn, S. Guimond, D. Göbke, J. M. Sturm, H. Kuhlenbeck, J. Döbler, M. V. Ganduglia-Pirovano, J. Sauer und H. J. Freund, Top. Catal. 54 (2011) 669.
[37] J. M. Sturm, D. Göbke, H. Kuhlenbeck, J. Döbler, U. Reinhardt, M. V. Ganduglia-Pirovano, J. Sauer und H. J. Freund, Phys. Chem. Chem. Phys. 11 (2009) 3290.
[38] D. Göbke, Y. Romanyshyn, S. Guimond, J. M. Sturm, H. Kuhlenbeck, J. Döbler, U. Reinhardt, M. V. Ganduglia-Pirovano, J. Sauer und H. J. Freund, Angew. Chem. Int. Ed. 48 (2009) 3695.
[39] H. J. Freund, Chem. Eur. J. 16 (2010) 9384.
[40] W. Kohn und L. J. Sham, Phys. Rev. 140 (1965) 1133.
[41] A. Seidl, A. Görling, P. Vogl, J. A. Majewski und M. Levy, Phys. Rev. B 53 (1996) 3764.
[42] M. J. Gillan, Contemp. Phys. 38 (1997) 115.
[43] C. J. Cramer, Essentials of Computational Chemistry; Wiley: Chichester, 2002.
[44] J. Sauer, Chem. Rev. 89 (1989) 199.
[45] J. Sauer, P. Ugliengo, E. Garrone und V. R. Saunders, Chem. Rev. 94 (1994) 2095.
[46] A. M. Burow, M. Sierka, J. Döbler und J. Sauer, J. Chem. Phys. 130 (2009) 174710.
[47] G. Piccini, M. Alessio, J. Sauer, Y. Zhi, Y. Liu, R. Kolvenbach, A. Jentys und J. A. Lercher, J. Phys. Chem. C 119 (2015) 6128.
[48] J. Noga, W. Kutzelnigg und W. Klopper, Chem. Phys. Lett. 199 (1992) 497.
[49] W. Klopper und C. C. M. Samson, J. Chem. Phys. 116 (2002) 6397.
[50] W. Klopper, F. R. Manby, S. Ten-No und E. F. Valeev, Int. Rev. Phys. Chem. 25 (2006) 427.
[51] M. Saitow, U. Becker, C. Riplinger, E. F. Valeev und F. Neese, J. Chem. Phys. 146 (2017) 164105.
[52] J. P. Perdew, MRS Bulletin 38 (2013) 743.
[53] J. P. Perdew und K. Schmidt, Jacob’s Ladder of Density Functional Approximations for the Exchange-Correlation Energy. In Density Functional Theory and Its Application to Materials, Van-Doren, V.; VanAlsenoy, C.; Geerlings, P., Eds. Amer Inst Physics: Melville, 2001; Vol. 577, pp 1-20.
[54] J. Paier, Catal. Lett. 146 (2016) 861.
[55] A. Trovarelli, Catalysis by Ceria and Related Materials; Imperial College Press: London, 2002.
[56] Y.-C. Zhang, Z. Li, L. Zhang, L. Pan, X. Zhang, L. Wang, A. Fazal e und J.-J. Zou, Appl. Catal., B 224 (2018).
[57] G. Deo und I. E. Wachs, J. Catal. 146 (1994) 323.
[58] I. E. Wachs, Dalton Trans. 42 (2013) 11762.
[59] I. E. Wachs, G. Deo, M. V. Juskelis und B. M. Weckhuysen, Methanol Oxidation. In Dynamics of Surfaces and Reaction Kinetics in Heterogeneous Catalysis, Froment, G. F.; Waugh, K. C., Eds. Elsevier: Amsterdam, 1997; pp 305-314.
[60] I. E. Wachs und B. M. Weckhuysen, Appl. Catal., A 157 (1997) 67.
[61] I. E. Wachs, Y. Chen, J.-M. Jehng, L. E. Briand und T. Tanaka, Catal. Today 78 (2003) 13.
[62] I. E. Wachs, Catal. Today 100 (2005) 79.
[63] M. Baron, H. Abbott, O. Bondarchuk, D. Stacchiola, A. Uhl, S. Shaikhutdinov, H.-J. Freund, C. Popa, M. V. Ganduglia-Pirovano und J. Sauer, Angew. Chem. Int. Ed. 48 (2009) 8006.
[64] J. Paier, T. Kropp, C. Penschke und J. Sauer, Faraday Discuss. 162 (2013) 233.
[65] C. Popa, M. V. Ganduglia-Pirovano und J. Sauer, J. Phys. Chem. C 115 (2011) 7399; 116 (2012) 18572 (Erratum).
[66] C. Penschke, J. Paier und J. Sauer, J. Phys. Chem. C 117 (2013) 5274.
[67] J. Paier, R. Hirschl, M. Marsman und G. Kresse, J. Chem. Phys. 122 (2005) 234102.
[68] J. Paier, M. Marsman, K. Hummer, G. Kresse, I. C. Gerber und J. G. Ángyán, J. Chem. Phys. 124 (2006) 154709; 125 (2006) 249901 (Erratum).
[69] T. Kropp, J. Paier und J. Sauer, J. Catal. 352 (2017) 382.
[70] A. Beste, D. R. Mullins, S. H. Overbury und R. J. Harrison, Surf. Sci. 602 (2008) 162.
[71] M. Capdevila-Cortada, M. García-Melchor und N. López, J. Catal. 327 (2015) 58.
[72] M.-J. Cheng und W. A. Goddard, J. Am. Chem. Soc. 135 (2013) 4600.
[73] D. R. Mullins, Surf. Sci. Rep. 70 (2015) 42.
[74] T. Kropp und J. Paier, J. Phys. Chem. C 119 (2015) 23021.
[75] M. J. Li, Z. L. Wu und S. H. Overbury, J. Catal. 306 (2013) 164.
[76] V. Gianvito, C. Sara, K. Frank, T. Alessandro und P. R. Javier, Angew. Chem. Int. Ed. 53 (2014) 12069.
[77] P. Geysermans, F. Finocchi, J. Goniakowski, R. Hacquart und J. Jupille, Phys. Chem. Chem. Phys. 11 (2009) 2228.
[78] T. Kropp, J. Paier und J. Sauer, J. Phys. Chem. C 121 (2017) 21571.
[79] M. A. Henderson, C. L. Perkins, M. H. Engelhard, S. Thevuthasan und C. H. F. Peden, Surf. Sci. 526 (2003) 1.
[80] D. R. Mullins, P. M. Albrecht, T.-L. Chen, F. C. Calaza, M. D. Biegalski, H. M. Christen und S. H. Overbury, J. Phys. Chem. C 116 (2012) 19419.
[81] P. A. Thiel und T. E. Madey, Surf. Sci. Rep. 7 (1987) 211.
[82] M. A. Henderson, Surf. Sci. Rep. 46 (2002) 1.
[83] J. Carrasco, A. Michaelides, M. Forster, S. Haq, R. Raval und A. Hodgson, Nat. Mater. 8 (2009) 427.
[84] P. Thissen, G. Grundmeier, S. Wippermann und W. G. Schmidt, Phys. Rev. B 80 (2009) 245403.
[85] X. Zhao, X. Shao, Y. Fujimori, S. Bhattacharya, L. M. Ghiringhelli, H.-J. Freund, M. Sterrer, N. Nilius und S. V. Levchenko, J. Phys. Chem. Lett. 6 (2015) 1204.
[86] J. Lee, D. C. Sorescu, X. Deng und K. D. Jordan, J. Phys. Chem. Lett. 4 (2013) 53.
[87] C. T. Campbell und J. R. V. Sellers, Chem. Rev. 113 (2013) 4106.
[88] B. Meyer, D. Marx, O. Dulub, U. Diebold, M. Kunat, D. Langenberg und C. Wöll, Angew. Chem. Int. Ed. 43 (2004) 6642; 116 (2004) 6809.
[89] P. Dementyev, K.-H. Dostert, F. Ivars-Barceló, C. P. O’Brien, F. Mirabella, S. Schauermann, X. Li, J. Paier, J. Sauer und H.-J. Freund, Angew. Chem. Int. Ed. 54 (2015) 13942.
[90] W. Weiss und W. Ranke, Prog. Surf. Sci. 70 (2002) 1.
[91] en.wikipedia.org/wiki/Abundance_of_elements_in_ Earth%27s_crust (Abfragedatum 04.06.2 018).
[92] W. H. Casey, J. F. Banfi eld, H. R. Westrich und L. McLaughlin, Chem. Geol. 105 (1993) 1.
[93] C. Yang, F. Bebensee, A. Nefedov, C. Wöll, T. Kropp, L. Komissarov, C. Penschke, R. Moerer, J. Paier und J. Sauer, J. Catal. 336 (2016) 116.
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